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用含时密度泛函理论研究氟阴离子荧光传感器的传感机制

       
【摘要】:本文我们运用密度泛函和含时密度泛函理论研究了荧光探针N-(2-(benzothiazole-2-yl)phenyl)-4-methoxybenzamide (BTBA-OCH3)对氟阴离子的传感机理。理论研究证实荧光探针BTBA-OCH3在激发态能够发生分子内质子转移反应。当有氟阴离子存在时,荧光探针BTBA-OCH3羟基中的氢在基态时与氟阴离子形成氢键,从而形成荧光探针与氟阴离子的复合物。在激发态,氟阴离子能够捕获荧光探针BTBA-OCH3羟基中的氢。这样探针分子就变成了阴离子形式,并且苯并噻唑基和甲苯基两部分发生了扭转,电荷发生了转移,通过辐射荧光的方式返回基态。在这个过程中,荧光探针BTBA-OCH3羟基部分由于去质子化而使原来的激发态质子转移过程受到抑制。另外,我们还对荧光探针BTBA-OCH3以及相应的阴离子形式的吸收光谱和荧光光谱进行了计算,计算数值与实验数据符合较好且阴离子形式的荧光峰值相对于探针分子发生了很大的红移。最后,我们计算了探针分子与氟阴离子以及其他阴离子之间的反应能。其中与氟阴离子形成的反应比与其他阴离子形成的反应能的要大很多。因此,该探针分子对氟阴离子具有较高的选择性。
【作者单位】:
【分类号】:TP212;O657.3

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